Wenn Licht auf Materie trifft: Kaiserslauterer Forscher visualisieren Effizienz der optischen Anregung in Festkörpern

Optische Anregung im Festkörper mit anschließender Interferenz der photoemittierten Elektronen. Unten zu sehen sind die Orbitale, deren Orientierung bzgl. der Atompositionen (kleine weiße Kugeln) für die Orientierung der Übergansdipolmomente verantwortlich sind. Die Kurven illustrieren die von oben einfallenden optischen Anregungen durch zwei gekreuzte Pulse. Darüber ist die Form des zu erwartenden experimentellen Messsignals dargestellt. (Foto: Nature Communications)

Die Wechselwirkung von Licht und Materie sorgt etwa dafür, dass Pflanzen Photosynthese betreiben und Solarzellen Strom erzeugen können. Die Effizienz der Lichtabsorption in Materie wird auf der mikroskopischen Skala durch sogenannte Übergangsdipolmomente bestimmt. Die Arbeitsgruppe von Prof. Dr. Martin Aeschlimann und Dr. Benjamin Stadtmüller an der TU Kaiserslautern (TUK) hat nun eine Methode entwickelt, um die Orientierung dieser Dipolmomente in Festkörpern sichtbar zu machen. Sie basiert auf der kohärenten Überlagerung von Elektronen, die ein Festkörper bei optischer Anregung photoemittiert. Die Fachzeitschrift „Nature Communications“ hat die Ergebnisse veröffentlicht.

Wie effizient kann Licht mit Materie wechselwirken? Die Antwort auf diese Frage steckt in zwei Eigenschaften des einfallenden Lichts: seiner Farbe (Wellenlänge) sowie seines Einfallswinkels auf der Oberfläche des Materials. Trifft Licht in einem ungünstigen Winkel auf das Material, wird nur sehr wenig davon absorbiert. Sprich, das Licht kann seine Energie kaum an den Festkörper abgeben. Auf der anderen Seite gibt es Einfallsrichtungen, entlang welcher es zu einer extrem effizienten Lichtabsorption im Material kommt. Diese Richtungsabhängigkeit der Lichtabsorption wird auf der mikroskopischen Skala durch die erwähnten Übergansdipolmomente beschrieben. Diese spiegeln die Symmetrien der elektronischen Zustände der Materie wieder und sind damit ebenfalls durch deren Struktur bestimmt.

In Farbstoffmolekülen, wie sie beispielsweise bei der Photosynthese im Einsatz sind, ist die Orientierung der optischen Übergangsdipole und der damit einhergehenden winkelabhängigen Lichtabsorption nahezu umfassend verstanden. Haben solche Moleküle eine besonders ausgeprägte strukturelle Symmetrie, etwa durch eine längliche Verkettung von Kohlenstoffringen, so richtet sich das Dipolmoment entlang oder senkrecht zu dieser Symmetrieachse aus. Ist das elektrische Feld des Lichtes nun parallel zu den Dipolmomenten, wird es effizient absorbiert.

Bei metallischen oder halbleitenden Festkörpersystemen, die für die Energiegewinnung in der Photovoltaik zum Einsatz kommen, lässt sich diese anschauliche Logik nicht anwenden. Grund hierfür ist, dass sich in diesen Systemen viele elektronische Zustände überlagern.

Diese Herausforderung haben die Kaiserslauterer Forscher nun gemeistert. Dazu haben sie die optische Anregung an einer Silberoberfläche mit Hilfe von photoemittierten Elektronen analysiert. Das Besondere am neuen Ansatz ist der Versuchsaufbau: Um die Probe zu untersuchen, nutzen die Wissenschaftler anstelle von zwei identischen Lichtpulsen eine Sequenz von zwei Lichtpulsen mit zueinander senkrecht ausgerichteten, „gekreuzten“ elektrischen Feldern. „Durch diese spezielle Anordnung der elektrischen Lichtfelder konnten wir einen sehr sensitiven optischen Sensor für die Orientierung der Dipolmomente in Materialien realisieren“, erklärt Tobias Eul, Erstautor der Studie. „Die Orientierung der Dipolmomente kann dabei mehr oder weniger aus der Höhe des Messsignals für unterschiedliche Ausrichtungen der gekreuzten Laserpulse bezüglich der Probenoberfläche errechnet werden.“ Die Allgemeingültigkeit dieses Verfahrens wurde zusätzlich durch ausführliche numerischen Simulationen bestätigt.

Im Rahmen ihres Experiments haben die Forschenden die Übergangsdipolmomente von zwei verschiedenen optischen Anregungskanälen an der Silberoberfläche sichtbar gemacht. Dabei konnten sie ebenfalls Rückschlüsse auf die Überlagerung der elektronischen Zustände im Volumen des Silberfestkörpers ziehen. Ihre Methode und die zugrundeliegenden theoretischen Überlegungen lassen sich demnach generell auf Festkörpersysteme anwenden. Somit ist es künftig möglich, weitere Erkenntnisse zwischen Symmetrien der Struktur von Materie und der Effizienz der optischen Anregung zu erlangen.

Die Arbeiten zu dieser Studie fanden im Rahmen des Sonderforschungsbereichs Spin+X („Spin in its collective environment“) statt, in dem die TUK gemeinsam mit der Johannes Gutenberg-Universität Mainz von der Deutschen Forschungsgemeinschaft gefördert wird. Die Resultate der Messungen und Simulationen sowie eine Beschreibung des experimentellen Aufbaus sind in der renommierten Fachzeitschrift „Nature Communications“ erschienen: „Coherent response of the electronic system driven by non-interfering laser pulses“; Tobias Eul, Eva Prinz, Michael Hartelt, Benjamin Frisch, Martin Aeschlimann & Benjamin Stadtmüller.

Der englischsprachige Artikel ist kostenfrei einsehbar: doi.org/10.1038/s41467-022-30768-9

Fragen beantwortet:
Dr. Benjamin Stadtmüller
Fachgebiet Ultraschnelle Phänomene an Oberflächen / TU Kaiserslautern
Tel.: 0631 205-2817
E-Mail: bstadtmueller@physik.uni-kl.de